Năm 1966, ông trở lại hoạt động chính trị, một lần nữa đắc cử dân biểu và được bầu làm Chủ tịch Quốc hội. Trong cuộc bầu cử tổng thống ngày 4 tháng 9 năm 1967, liên danh 2 tướng Nguyễn Văn Thiệu - Nguyễn Cao Kỳ dù chỉ giành được 34,8% số phiếu bầu nhưng vẫn dẫn đầu để đắc cử. Quốc hội Việt Nam Cộng hòa đã nhóm họp và bỏ phiếu lại với 58 phiếu thuận và 43 phiếu chống. Sau vụ này, ông đã từ chức để phản đối chính quyền quân sự mang danh dân chủ nhưng cũng không thể đảo ngược được tình thế. Quá ngán ngẩm, ông rút khỏi chính trường.

Năm 1968, ông cùng với một số nhân sĩ như Nguyễn Thành Vinh, Trần Sinh Cát Bình... thành lập Phong trào Tân Dân Việt Nam.[2]

Ông qua đời ngày 24 tháng 5 năm 1970. Tang lễ của ông được tổ chức theo nghi thức Quốc trưởng Việt Nam Cộng hòa, có tổng thống Nguyễn Văn Thiệu và nội các đến phúng và tặng "Đệ Nhất Bảo quốc Huân chương".[3]